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Lexikon der Physik: Kernquadrupolresonanz

Kernquadrupolresonanz, NQR, spezielle Form der NMR (kernmagnetische Resonanz), bei der Übergänge zwischen den quantisierten Energieniveaus eines Kernspingitters induziert werden, die auf der Wechselwirkung zwischen dem Kernquadrupolmoment mit dem elektrischen Feldgradienten des Gitters am Kernort beruhen. Klassisch gesehen beschreibt das Kernquadrupolmoment eine komplizierte Präzessionsbewegung um die Hauptachse des Feldgradienten. Wie in der NMR werden die Übergänge durch ein oszillierendes RF-Feld induziert und können auf die gleiche Weise wie beim NMR-Spektrometer detektiert werden. Es wird jedoch kein äußeres Magnetfeld benötigt, was den experimentellen Aufbau gegenüber der NMR erheblich verbilligt.

Das Kernquadrupolmoment Q erfährt in dem elektrischen Feldgradienten (EFG) ein Drehmoment und eine potentielle Energie, die proportional dem Produkt aus den beiden Größen ist. Der EFG ist ein Tensor zweiten Ranges, der aus den neun richtungsabhängigen zweiten Ableitungen Vnm = ∂2V / ∂nm des elektrostatischen Potentials V am Kernort besteht und in seinem Hauptachsen-Koordinatensystem diagonal ist sowie die Laplace-Gleichung Vxx + Vyy + Vzz = 0 erfüllt. Daher kann er durch zwei unabhängige Parameter beschrieben werden, wobei üblicherweise der größte Eigenwert Vzz und der Asymmetrieparameter η, welcher ein Maß für das Abweichen von axialer Symmetrie mit η = 1 als maximale Abweichung ist, gewählt werden.

In einem Punkt mit kubischer Symmetrie verschwindet der EFG identisch. Für einen Kern auf einem Gitterplatz mit kubischer Symmetrie werden also weder Quadrupolwechselwirkung noch Kernquadrupolresonanz beobachtet.

Da der quantenmechanische Ausdruck für die Energieniveaus des Kernquadrupolmomentes von

und nicht, wie beim magnetischen Dipol (NMR), von mI abhängt, ist die NQR insensitiv gegenüber einer 180°-Drehung in der Kernorientierung. Für die Resonanzfrequenzen der Übergänge gelten die Auswahlregeln |ΔmI| = 1. Für I = 3 / 2 gibt es genau eine Resonanzfrequenz ν1 = e Q Vzz / 2h, für I = 5 / 2 tritt eine zweite Frequenz ν2 = 2 νQ auf mit der Quadrupolfrequenz νQ = 3 e Q Vzz / (2 I (2 I – 1) h).

Für η ≠ 0 ist die Zahl der Übergänge unverändert, aber die Frequenzen werden kompliziertere Funktionen von νQ und η, wobei es auch zu Linienüberlagerungen kommen kann, so daß experimentell scheinbar weniger Resonanzlinien existieren.

Für I > 3 / 2 können η und Vzz direkt aus den Linienabständen bestimmt werden und durch das Anlegen eines Magnetfeldes über den Zeeman-Effekt separiert werden (siehe Abb.). In vielen Fällen ist η klein und hat nur wenig Einfluß auf die Resonanzfrequenz.

Wenn die Larmor-Frequenz νL, die durch das angelegte Feld entsteht, groß gegen νQ wird, spricht man von NMR mit Quadrupolstörung. In dem NMR-Spektrum entstehen dann Satellitenlinien, im Falle von I = 3 / 2 der -3 / 2

-1 / 2- und der 1 / 2

3 / 2-Übergang. Der Abstand der Satellitenlinien vom Zentralübergang gibt Auskunft über νQ und η. Kleinere Quadrupolwechselwirkungen werden im allgemeinen mit der NMR studiert.

NQR-Frequenzen hat man zwischen 0,5 und 1 000 MHz beobachtet. Die meisten Kernquadrupolresonanz-Untersuchungen sind an 14N, 35Cl, 79,81Br und 127I ausgeführt worden, allesamt Isotope mit hoher natürlicher Häufigkeit; die Resonanzfrequenzen bewegen sich zwischen 10 und 60 Mhz und damit in einem Bereich, der leicht zu beobachten ist. Es sind aber auch viele andere Isotope untersucht worden. So z.B. in den Metallen 63Cu, 69Ga, 75As, 115In, 121Sb, 139La und 209Bi. In dem modernen Forschungsgebiet der Hochtemperatur-Supraleitung sind zahlreiche Untersuchungen an 63,65Cu durchgeführt worden, um Aufschluß über die lokale Sauerstoffordnung im Gitter und die mikroskopischen physikalischen Eigenschaften der Probe zu gewinnen (Spin-Gitter, Spin-Spin-Relaxation).

Die Bestimmung des Kernquadrupolmoments aus der Messung von Vzz und η ist im Gegensatz zur Bestimmung der magnetischen Dipolmomente in der NMR, die durch die hochpräzise Frequenzmessung sehr genau ist (oft mit Genauigkeiten von 1 ppm), nicht so einfach, weil der EFG eine intrinsiche Größe des Moleküls oder Kristalls ist. Aber auch aus dem relativen Verhalten der NQR-Frequenzen können ohne genaue Kenntnis von Q nützliche Informationen gewonnen werden.

NQR-Frequenzen sind sensitive Sonden für strukturelle Phasenübergänge, molekulare Umordnungen und Diffusionen in Festkörpern. In der Kernphysik sind die Werte von Q für Kerne und ihre Isomere durch die Messung der Quadrupolwechselwirkung in Festkörpern, deren EFG aus NQR-Messungen am stabilen Nuklid bestimmt wurden, ermittelt worden.



Kernquadrupolresonanz: Termschema der Quadrupolresonanzniveaus. Bei Anlegen eines Magnetfelds spalten sich die Quadrupolenergieniveaus Em durch die zusätzliche Zeeman-Energie der Kernspins auf (rechts).

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Dipl.-Geophys. Rolf vom Stein, Köln [RVS] (A) (29)
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Mitarbeiter Band IV

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In eckigen Klammern steht das Autorenkürzel, die Zahl in der runden Klammer ist die Fachgebietsnummer; eine Liste der Fachgebiete findet sich im Vorwort.

Markus Aspelmeyer, München [MA1] (A) (20)
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Doz. Dr. Hans-Georg Bartel, Berlin [HGB] (A) (02)
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Dr. Angelika Fallert-Müller, Groß-Zimmern [AFM] (A) (16, 26)
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Dr. Thomas Filk, Freiburg [TF3] (A) (10, 15; Essay Perkolationstheorie)
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Dr. Thomas Fuhrmann, Mannheim [TF1] (A) (14)
Christian Fulda, Hannover [CF] (A) (07)
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Michael Gerding, Kühlungsborn [MG2] (A) (13)
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Andrea Greiner, Heidelberg [AG1] (A) (06)
Uwe Grigoleit, Weinheim [UG] (A) (13)
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Gunther Hadwich, München [GH] (A) (20)
Dr. Andreas Heilmann, Halle [AH1] (A) (20, 21)
Carsten Heinisch, Kaiserslautern [CH] (A) (03)
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Christof Pflumm, Karlsruhe [CP] (A) (06, 08)
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Rolf vom Stein, Köln [RVS] (A) (29)
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Stephan Fichtner, Heidelberg [SF] (A) (31)
Dr. Thomas Filk, Freiburg [TF3] (A) (10, 15)
Natalie Fischer, Walldorf [NF] (A) (32)
Dr. Thomas Fuhrmann, Mannheim [TF1] (A) (14)
Christian Fulda, Hannover [CF] (A) (07)
Frank Gabler, Frankfurt [FG1] (A) (22)
Dr. Harald Genz, Darmstadt [HG1] (A) (18)
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Dr. Michael Gerding, Potsdam [MG2] (A) (13)
Andrea Greiner, Heidelberg [AG1] (A) (06)
Uwe Grigoleit, Weinheim [UG] (A) (13)
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Dr. Hermann Hinsch, Heidelberg [HH2] (A) (22)
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Renate Jerecic, Heidelberg [RJ] (A) (28)
Prof. Dr. Josef Kallrath, Ludwigshafen [JK] (A) (04)
Priv.-Doz. Dr. Claus Kiefer, Freiburg [CK] (A) (14, 15)
Richard Kilian, Wiesbaden [RK3] (22)
Dr. Ulrich Kilian, Heidelberg [UK] (A) (19)
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Dr. Alexei Kojevnikov, College Park, USA [AK3] (A) (02)
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Dr. Gero Kube, Mainz [GK] (A) (18)
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Volker Lauff, Magdeburg [VL] (A) (04)
Dr. Anton Lerf, Garching [AL1] (A) (23)
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Prof. Dr. Jan Louis, Halle (A) (Essay Stringtheorie)
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Dr. Dirk Metzger, Mannheim [DM] (A) (07)
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Günter Milde, Dresden [GM1] (A) (12)
Helmut Milde, Dresden [HM1] (A) (09)
Marita Milde, Dresden [MM2] (A) (12)
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Dr. Nikolaus Nestle, Leipzig [NN] (A, B) (05, 20)
Dr. Thomas Otto, Genf [TO] (A) (06)
Priv.-Doz. Dr. Ulrich Parlitz, Göttingen [UP1] (A) (11)
Christof Pflumm, Karlsruhe [CP] (A) (06, 08)
Dr. Oliver Probst, Monterrey, Mexico [OP] (A) (30)
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Prof. Dr. Stefan Theisen, München (A) (Essay Stringtheorie)
Dr. Annette Vogt, Berlin [AV] (A) (02)
Dr. Thomas Volkmann, Köln [TV] (A) (20)
Rolf vom Stein, Köln [RVS] (A) (29)
Dr. Patrick Voss-de Haan, Mainz [PVDH] (A) (17)
Dr. Thomas Wagner, Heidelberg [TW2] (A) (29)
Manfred Weber, Frankfurt [MW1] (A) (28)
Dr. Martin Werner, Hamburg [MW] (A) (29)
Dr. Achim Wixforth, München [AW1] (A) (20)
Dr. Steffen Wolf, Berkeley, USA [SW] (A) (16)
Dr. Stefan L. Wolff, München [SW1] (A) (02)
Priv.-Doz. Dr. Jochen Wosnitza, Karlsruhe [JW] (A) (23)
Dr. Kai Zuber, Dortmund [KZ] (A) (19)
Dr. Werner Zwerger, München [WZ] (A) (20)

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