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Lexikon der Physik: Spektroskopie, Doppler-freie

Spektroskopie, Doppler-freie, Sub-Doppler-Spektroskopie, eine spezielle From der Spektroskopie, bei der die Einflüsse der Doppler-Verschiebung und Doppler-Verbreiterung kompensiert werden, um eine erhöhte spektrale Auflösung zu ermöglichen. Bei einem einzelnen bewegten Teilchen führt der Doppler-Effekt zur Verschiebung der Resonanzfrequenz ν0 (Spektrallinie) für den Übergang zwischen zwei Energieniveaus, so daß ein ruhender Beobachter ein höhere (blauverschobene) Emissionsfrequenz für ein auf ihn zufliegendes Teilchen messen würde. In der Emissionsspektroskopie (und analog in der Absorptionsspektroskopie) resultiert diese Doppler-Verschiebung Δn in einer geschwindigkeitsabhängigen Abweichung der gemessenen Frequenz von der gesuchten Ruhe-Frequenz des einzelnen Teilchens. Im Fall eines Teilchenensembles, z.B. eines Gasgemischs, führt die thermische Geschwindigkeitsverteilung aller Teilchen – also die Überlagerung aller Frequenzverschiebungen – zu einer Verbreiterung der gesamten Emissionsfrequenz-Intervalls. Diese Doppler-Verbreiterung δn kann die natürliche Linienbreite δn0 der Spektrallinie um viele Größenordnungen übertreffen und behindert die exakte Messung der Resonanzfrequenz ν0.

Um eine effiziente Anregung des zu untersuchenden Systems mit entsprechend geringer Frequenzbreite zu erreichen, wird die Doppler-freie Spektroskopie typischerweise mit Lasern durchgeführt (Laserspektroskopie). Da die Doppler-Verschiebung in erster Näherung verschwindet, wenn die Emission oder Absorption senkrecht zur Bewegungsrichtung stattfindet, ist eine der einfachsten Methoden hierbei die Laserspektroskopie am kollimierten Atomstrahl, wobei ein z.B. thermisch erzeugter Atomstrahl durch Blenden kollimiert wird und die Laseranregung senkrecht zur Atomstrahlrichtung geschieht. Nimmt man die starke Doppler-Verschiebung der Mittenfrequenz ν0 in Kauf, dann ist mit der kollinearen Laserspektroskopie eine noch stärkere Unterdrückung der Doppler-Verbreiterung möglich. Ohne die Verwendung von Teilchenstrahlen läßt sich der Doppler-Effekt z.B. auch durch Sättigungsspektroskopie in der optischen Zelle kompensieren. Bei der Verwendung resonanter Anregungen der Energieniveaus (Resonanzspektroskopie) und dem Einsatz der Mehr-Photonen-Spektroskopie lassen sich besonders geringe Doppler-Verbreiterungen und große Anregungs-Effizienzen erzielen. Hierbei wird in der dopplerfreien Zwei-Photonen-Spektroskopie ein Teilchen durch zwei identische, aber kollinear gegenläufige, Photonen desselben Lasers angeregt, was dazu führt, daß ein starkes Doppler-freies Signal entsteht. Der Doppler-verbreiterte Untergrund durch die ebenfalls mögliche Anregung mit zwei gleichläufigen Photonen kann hierbei um mehrere Größenordnungen unterdrückt werden (siehe Abb. 1). Um noch höhere spektrale Auflösungen zu erreichen, werden häufig auch Mehr-Photonen-Anregungen verwendet, wobei hier auch unterschiedliche Anregungsfrequenzen zum Einsatz kommen können, wie in Abb. 2 und 3 für das Beispiel einer Drei-Photonen-Anregung am Na-Atom dargestellt ist.

Auf Grund der exzellenten Energieauflösung ist die Doppler-freie Spektroskopie besonders geeignet für hochpräzise Untersuchungen von Wechselwirkungsenergien, wie z.B. die Vermessung elektronischer Energieniveaus eines Atoms oder Moleküls. In der Analytik ermöglichen relative Frequenzauflösungen von δν / ν 10-10 der Mehr-Photonen-Systeme und die daraus resultierenden enormen optischen Anregungs-Selektivitäten, Stoffe mit sehr ähnlichen elektronischen Eigenschaften zu unterscheiden, so z.B. seltene Isotope eines Elements, deren Übergangsenergien nur minimal von denen der häufiger vorkommenden Isotope abweichen. Diese Verschiebung liegt mit Werten bis zu wenigen MHz häufig deutlich unter der Halbwertsbreite der Doppler-Verbreiterung von bis zu mehreren GHz und wäre daher selbst bei höheren Isotopenkonzentrationen mit normalen spektroskopischen Methoden nicht aufzulösen. Durch die in der Laseranregung erreichbare hohe Effizienz und die Reduzierung der Doppler-Breite in den Bereich von MHz können jedoch sogar Isotopenkonzentrationen unterhalb von 10-12 quantitativ nachgewiesen werden.



Spektroskopie, Doppler-freie 1: Fluoreszenzintensität I eines Doppler-freien Zwei-Photonen-Übergangs abhängig von der Laserfrequenz νL. Das scharfe Doppler-freie Signal bei der halben Resonanzfrequenz des Übergangs ν12 läßt sich klar vom noch stark überhöht dargestellten Doppler-Untergrund unterscheiden.



Spektroskopie, Doppler-freie 2: Schematische Darstellung der Strahlgeometrie für eine Drei-Photonen-Anregung am Na-Atom mit identischen Frequenzen

für die ersten beiden Schritte. Die Summe aller drei Photonen-Impulse

,

und

muß null ergeben.



Spektroskopie, Doppler-freie 3: Energieniveauschema der Anregung aus Abb. 2. Der erste und zweite Anregungsschritt geschehen durch zwei identische Photonen (578,7 nm) vom 3S-Grundzustand über einen virtuellen Zwischenzustand nahe dem 3P- in das 4D-Niveau. Die Anregung in einen hochgelegenen Anregungszustand nP oder nF erfolgt mit einem Photon geringerer Energie.

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Maritha Milde, Dresden [MM2] (A) (12)
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Dr. Andreas Müller, Kiel [AM2] (A) (33; Essay Alltagsphysik)
Dr. Nikolaus Nestle, Regensburg [NN] (A) (05)
Dr. Thomas Otto, Genf [TO] (A) (06; Essay Analytische Mechanik)
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Oliver Rattunde, Freiburg [OR2] (A) (16; Essay Clusterphysik)
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Richard Schwalbach, Mainz [RS2] (A) (17)
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Dipl.-Geophys. Rolf vom Stein, Köln [RVS] (A) (29)
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Manfred Weber, Frankfurt [MW1] (A) (28)
Markus Wenke, Heidelberg [MW3] (A) (15)
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Dr. Harald Wirth, Saint Genis-Pouilly, F [HW1] (A) (20)Steffen Wolf, Freiburg [SW] (A) (16)
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Mitarbeiter Band IV

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Autoren (A) und Berater (B):

In eckigen Klammern steht das Autorenkürzel, die Zahl in der runden Klammer ist die Fachgebietsnummer; eine Liste der Fachgebiete findet sich im Vorwort.

Markus Aspelmeyer, München [MA1] (A) (20)
Dr. Katja Bammel, Cagliari, I [KB2] (A) (13)
Doz. Dr. Hans-Georg Bartel, Berlin [HGB] (A) (02)
Steffen Bauer, Karlsruhe [SB2] (A) (20, 22)
Dr. Günther Beikert, Viernheim [GB1] (A) (04, 10, 25)
Prof. Dr. Hans Berckhemer, Frankfurt [HB1] (A, B) (29)
Dr. Werner Biberacher, Garching [WB] (B) (20)
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Dr. Ulf Borgeest, Hamburg [UB2] (A) (Essay Quasare)
Dr. Thomas Bührke, Leimen [TB] (A) (32)
Jochen Büttner, Berlin [JB] (A) (02)
Dr. Matthias Delbrück, Dossenheim [MD] (A) (12, 24, 29)
Karl Eberl, Stuttgart [KE] (A) (Essay Molekularstrahlepitaxie)
Dr. Dietrich Einzel, Garching [DE] (A) (20)
Dr. Wolfgang Eisenberg, Leipzig [WE] (A) (15)
Dr. Frank Eisenhaber, Wien [FE] (A) (27)
Dr. Roger Erb, Kassel [RE1] (A) (33; Essay Optische Erscheinungen der Atmosphäre)
Dr. Christian Eurich, Bremen [CE] (A) (Essay Neuronale Netze)
Dr. Angelika Fallert-Müller, Groß-Zimmern [AFM] (A) (16, 26)
Stephan Fichtner, Heidelberg [SF] (A) (31)
Dr. Thomas Filk, Freiburg [TF3] (A) (10, 15; Essay Perkolationstheorie)
Natalie Fischer, Walldorf [NF] (A) (32)
Dr. Harald Fuchs, Münster [HF] (A) (Essay Rastersondenmikroskopie)
Dr. Thomas Fuhrmann, Mannheim [TF1] (A) (14)
Christian Fulda, Hannover [CF] (A) (07)
Dr. Harald Genz, Darmstadt [HG1] (A) (18)
Michael Gerding, Kühlungsborn [MG2] (A) (13)
Prof. Dr. Gerd Graßhoff, Bern [GG] (A) (02)
Andrea Greiner, Heidelberg [AG1] (A) (06)
Uwe Grigoleit, Weinheim [UG] (A) (13)
Prof. Dr. Michael Grodzicki, Salzburg [MG1] (B) (01, 16)
Gunther Hadwich, München [GH] (A) (20)
Dr. Andreas Heilmann, Halle [AH1] (A) (20, 21)
Carsten Heinisch, Kaiserslautern [CH] (A) (03)
Dr. Christoph Heinze, Hamburg [CH3] (A) (29)
Dr. Marc Hemberger, Heidelberg [MH2] (A) (19)
Florian Herold, München [FH] (A) (20)
Dr. Hermann Hinsch, Heidelberg [HH2] (A) (22)
Priv.-Doz. Dr. Dieter Hoffmann, Berlin [DH2] (A, B) (02)
Dr. Georg Hoffmann, Gif-sur-Yvette, FR [GH1] (A) (29)
Dr. Gert Jacobi, Hamburg [GJ] (B) (09)
Renate Jerecic, Heidelberg [RJ] (A) (28)
Dr. Catherine Journet, Stuttgart [CJ] (A) (Essay Nanoröhrchen)
Prof. Dr. Josef Kallrath, Ludwigshafen, [JK] (A) (04; Essay Numerische Methoden in der Physik)
Priv.-Doz. Dr. Claus Kiefer, Freiburg [CK] (A) (14, 15; Essay Quantengravitation)
Richard Kilian, Wiesbaden [RK3] (22)
Dr. Ulrich Kilian, Heidelberg [UK] (A) (19)
Dr. Uwe Klemradt, München [UK1] (A) (20, Essay Phasenübergänge und kritische Phänomene)
Dr. Achim Knoll, Karlsruhe [AK1] (A) (20)
Dr. Alexei Kojevnikov, College Park, USA [AK3] (A) (02)
Dr. Berndt Koslowski, Ulm [BK] (A) (Essay Ober- und Grenzflächenphysik)
Dr. Bernd Krause, München [BK1] (A) (19)
Dr. Jens Kreisel, Grenoble [JK2] (A) (20)
Dr. Gero Kube, Mainz [GK] (A) (18)
Ralph Kühnle, Heidelberg [RK1] (A) (05)
Volker Lauff, Magdeburg [VL] (A) (04)
Priv.-Doz. Dr. Axel Lorke, München [AL] (A) (20)
Dr. Andreas Markwitz, Lower Hutt, NZ [AM1] (A) (21)
Holger Mathiszik, Celle [HM3] (A) (29)
Dr. Dirk Metzger, Mannheim [DM] (A) (07)
Prof. Dr. Karl von Meyenn, München [KVM] (A) (02)
Dr. Rudi Michalak, Augsburg [RM1] (A) (23)
Helmut Milde, Dresden [HM1] (A) (09)
Günter Milde, Dresden [GM1] (A) (12)
Marita Milde, Dresden [MM2] (A) (12)
Dr. Andreas Müller, Kiel [AM2] (A) (33)
Dr. Nikolaus Nestle, Leipzig [NN] (A, B) (05, 20; Essays Molekularstrahlepitaxie, Ober- und Grenzflächenphysik und Rastersondenmikroskopie)
Dr. Thomas Otto, Genf [TO] (A) (06)
Dr. Ulrich Parlitz, Göttingen [UP1] (A) (11)
Christof Pflumm, Karlsruhe [CP] (A) (06, 08)
Dr. Oliver Probst, Monterrey, Mexico [OP] (A) (30)
Dr. Roland Andreas Puntigam, München [RAP] (A) (14)
Dr. Andrea Quintel, Stuttgart [AQ] (A) (Essay Nanoröhrchen)
Dr. Gunnar Radons, Mannheim [GR1] (A) (01, 02, 32)
Dr. Max Rauner, Weinheim [MR3] (A) (15; Essay Quanteninformatik)
Robert Raussendorf, München [RR1] (A) (19)
Ingrid Reiser, Manhattan, USA [IR] (A) (16)
Dr. Uwe Renner, Leipzig [UR] (A) (10)
Dr. Ursula Resch-Esser, Berlin [URE] (A) (21)
Dr. Peter Oliver Roll, Ingelheim [OR1] (A, B) (15; Essay Quantenmechanik und ihre Interpretationen)
Prof. Dr. Siegmar Roth, Stuttgart [SR] (A) (Essay Nanoröhrchen)
Hans-Jörg Rutsch, Walldorf [HJR] (A) (29)
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Rolf Sauermost, Waldkirch [RS1] (A) (02)
Matthias Schemmel, Berlin [MS4] (A) (02)
Michael Schmid, Stuttgart [MS5] (A) (Essay Nanoröhrchen)
Dr. Martin Schön, Konstanz [MS] (A) (14)
Jörg Schuler, Taunusstein [JS1] (A) (06, 08)
Dr. Joachim Schüller, Dossenheim [JS2] (A) (10)
Richard Schwalbach, Mainz [RS2] (A) (17)
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Dr. Annette Vogt, Berlin [AV] (A) (02)
Dr. Thomas Volkmann, Köln [TV] (A) (20)
Rolf vom Stein, Köln [RVS] (A) (29)
Patrick Voss-de Haan, Mainz [PVDH] (A) (17)
Dr. Thomas Wagner, Heidelberg [TW2] (A) (29)
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Dr. Achim Wixforth, München [AW1] (A) (20)
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Priv.-Doz. Dr. Jörg Zegenhagen, Stuttgart [JZ3] (A) (21; Essay Oberflächenrekonstruktionen)
Dr. Kai Zuber, Dortmund [KZ] (A) (19)
Dr. Werner Zwerger, München [WZ] (A) (20)

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Prof. Dr. Klaus Andres, Garching [KA] (A) (10)
Markus Aspelmeyer, München [MA1] (A) (20)
Dr. Katja Bammel, Cagliari, I [KB2] (A) (13)
Doz. Dr. Hans-Georg Bartel, Berlin [HGB] (A) (02)
Steffen Bauer, Karlsruhe [SB2] (A) (20, 22)
Dr. Günther Beikert, Viernheim [GB1] (A) (04, 10, 25)
Prof. Dr. Hans Berckhemer, Frankfurt [HB1] (A, B) (29; Essay Seismologie)
Dr. Werner Biberacher, Garching [WB] (B) (20)
Prof. Tamás S. Biró, Budapest [TB2] (A) (15)
Prof. Dr. Helmut Bokemeyer, Darmstadt [HB2] (A, B) (18)
Dr. Thomas Bührke, Leimen [TB] (A) (32)
Jochen Büttner, Berlin [JB] (A) (02)
Dr. Matthias Delbrück, Dossenheim [MD] (A) (12, 24, 29)
Prof. Dr. Martin Dressel, Stuttgart (A) (Essay Spindichtewellen)
Dr. Michael Eckert, München [ME] (A) (02)
Dr. Dietrich Einzel, Garching (A) (Essay Supraleitung und Suprafluidität)
Dr. Wolfgang Eisenberg, Leipzig [WE] (A) (15)
Dr. Frank Eisenhaber, Wien [FE] (A) (27)
Dr. Roger Erb, Kassel [RE1] (A) (33)
Dr. Angelika Fallert-Müller, Groß-Zimmern [AFM] (A) (16, 26)
Stephan Fichtner, Heidelberg [SF] (A) (31)
Dr. Thomas Filk, Freiburg [TF3] (A) (10, 15)
Natalie Fischer, Walldorf [NF] (A) (32)
Dr. Thomas Fuhrmann, Mannheim [TF1] (A) (14)
Christian Fulda, Hannover [CF] (A) (07)
Frank Gabler, Frankfurt [FG1] (A) (22)
Dr. Harald Genz, Darmstadt [HG1] (A) (18)
Prof. Dr. Henning Genz, Karlsruhe [HG2] (A) (Essays Symmetrie und Vakuum)
Dr. Michael Gerding, Potsdam [MG2] (A) (13)
Andrea Greiner, Heidelberg [AG1] (A) (06)
Uwe Grigoleit, Weinheim [UG] (A) (13)
Gunther Hadwich, München [GH] (A) (20)
Dr. Andreas Heilmann, Halle [AH1] (A) (20, 21)
Carsten Heinisch, Kaiserslautern [CH] (A) (03)
Dr. Marc Hemberger, Heidelberg [MH2] (A) (19)
Dr. Sascha Hilgenfeldt, Cambridge, USA (A) (Essay Sonolumineszenz)
Dr. Hermann Hinsch, Heidelberg [HH2] (A) (22)
Priv.-Doz. Dr. Dieter Hoffmann, Berlin [DH2] (A, B) (02)
Dr. Gert Jacobi, Hamburg [GJ] (B) (09)
Renate Jerecic, Heidelberg [RJ] (A) (28)
Prof. Dr. Josef Kallrath, Ludwigshafen [JK] (A) (04)
Priv.-Doz. Dr. Claus Kiefer, Freiburg [CK] (A) (14, 15)
Richard Kilian, Wiesbaden [RK3] (22)
Dr. Ulrich Kilian, Heidelberg [UK] (A) (19)
Thomas Kluge, Jülich [TK] (A) (20)
Dr. Achim Knoll, Karlsruhe [AK1] (A) (20)
Dr. Alexei Kojevnikov, College Park, USA [AK3] (A) (02)
Dr. Bernd Krause, München [BK1] (A) (19)
Dr. Gero Kube, Mainz [GK] (A) (18)
Ralph Kühnle, Heidelberg [RK1] (A) (05)
Volker Lauff, Magdeburg [VL] (A) (04)
Dr. Anton Lerf, Garching [AL1] (A) (23)
Dr. Detlef Lohse, Twente, NL (A) (Essay Sonolumineszenz)
Priv.-Doz. Dr. Axel Lorke, München [AL] (A) (20)
Prof. Dr. Jan Louis, Halle (A) (Essay Stringtheorie)
Dr. Andreas Markwitz, Lower Hutt, NZ [AM1] (A) (21)
Holger Mathiszik, Celle [HM3] (A) (29)
Dr. Dirk Metzger, Mannheim [DM] (A) (07)
Dr. Rudi Michalak, Dresden [RM1] (A) (23; Essay Tieftemperaturphysik)
Günter Milde, Dresden [GM1] (A) (12)
Helmut Milde, Dresden [HM1] (A) (09)
Marita Milde, Dresden [MM2] (A) (12)
Prof. Dr. Andreas Müller, Trier [AM2] (A) (33)
Prof. Dr. Karl Otto Münnich, Heidelberg (A) (Essay Umweltphysik)
Dr. Nikolaus Nestle, Leipzig [NN] (A, B) (05, 20)
Dr. Thomas Otto, Genf [TO] (A) (06)
Priv.-Doz. Dr. Ulrich Parlitz, Göttingen [UP1] (A) (11)
Christof Pflumm, Karlsruhe [CP] (A) (06, 08)
Dr. Oliver Probst, Monterrey, Mexico [OP] (A) (30)
Dr. Roland Andreas Puntigam, München [RAP] (A) (14)
Dr. Gunnar Radons, Mannheim [GR1] (A) (01, 02, 32)
Dr. Max Rauner, Weinheim [MR3] (A) (15)
Robert Raussendorf, München [RR1] (A) (19)
Ingrid Reiser, Manhattan, USA [IR] (A) (16)
Dr. Uwe Renner, Leipzig [UR] (A) (10)
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Hans-Jörg Rutsch, Walldorf [HJR] (A) (29)
Rolf Sauermost, Waldkirch [RS1] (A) (02)
Matthias Schemmel, Berlin [MS4] (A) (02)
Prof. Dr. Erhard Scholz, Wuppertal [ES] (A) (02)
Dr. Martin Schön, Konstanz [MS] (A) (14; Essay Spezielle Relativitätstheorie)
Dr. Erwin Schuberth, Garching [ES4] (A) (23)
Jörg Schuler, Taunusstein [JS1] (A) (06, 08)
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Richard Schwalbach, Mainz [RS2] (A) (17)
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Dr. Annette Vogt, Berlin [AV] (A) (02)
Dr. Thomas Volkmann, Köln [TV] (A) (20)
Rolf vom Stein, Köln [RVS] (A) (29)
Dr. Patrick Voss-de Haan, Mainz [PVDH] (A) (17)
Dr. Thomas Wagner, Heidelberg [TW2] (A) (29)
Manfred Weber, Frankfurt [MW1] (A) (28)
Dr. Martin Werner, Hamburg [MW] (A) (29)
Dr. Achim Wixforth, München [AW1] (A) (20)
Dr. Steffen Wolf, Berkeley, USA [SW] (A) (16)
Dr. Stefan L. Wolff, München [SW1] (A) (02)
Priv.-Doz. Dr. Jochen Wosnitza, Karlsruhe [JW] (A) (23)
Dr. Kai Zuber, Dortmund [KZ] (A) (19)
Dr. Werner Zwerger, München [WZ] (A) (20)

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